研究发现铁电斯格明子的临界厚度不遵循经典Kittel定律

中国科学院金属研究所沈阳材料科学国家研究中心马秀良研究团队澄清了斯格明子的临界尺寸问题，这一结果是继发现通量全闭合(Science, 2015)，麦纫(Nature Materials, 2020)，电偶极子波(Science Advances, 2021)之后，该研究团队在有关铁电材料拓扑畴组态方面的又一项重要突破，为与铁磁材料类比的结构特性又添新的实质性内容，也为探索以铁电薄膜为基的电子器件提供了新的参考和借鉴，2023年6月8日，Nature Communications以“Absence of critical thickness for polar skyrmions with breaking the Kittel’s law”为题在线发表了该研究成果。此项工作由马秀良、朱银莲、唐云龙、宫风辉、王宇佳、陈雨亭等人共同设计和完成。

进入后摩尔时代，电子器件的设计和制造所面临的临界尺寸问题变得尤为重要。特别是在信息存储领域，铁电薄膜的临界厚度问题也得到了广泛的关注，以前认为铁电性在铁电薄膜的临界厚度以下就会减弱甚至消失。但是，最近的精密实验证明某些铁电薄膜几乎不存在临界厚度限制，如一个单胞厚度的BiFeO₃薄膜。这一发现激发了人们对新型极性拓扑结构临界厚度问题研究的进一步想象。因此，明晰斯格明子的临界厚度问题对于以斯格明子为基础的电子器件的设计和研发具有重要意义。

在这项工作中，我们不仅证实了著名的Kittel定律在含有斯格明子的超薄PbTiO₃/SrTiO₃超晶格中是不成立的，而且还发现斯格明子可以保持在两个单胞厚的PbTiO₃/SrTiO₃超晶格和双层膜中。实验和理论结果均表明，超晶格中斯格明子周期(d)和单一PbTiO₃层的厚度(h)服从双曲函数d = Ah+B/h，而不是之前认知的平方根定律。相场分析表明，异常的周期-厚度关系主要取决于块体能、弹性能、静电能和梯度能之间的相互竞争。这项工作澄清了自九十年代以来铁电材料领域关注的拓扑结构临界尺寸研究的一个重要基础性科学问题。

该项工作进一步完善了铁电材料中拓扑畴的内涵，揭示了极化体系中斯格明子的极限尺寸问题，对设计和研发基于铁电材料的信息存储等功能的电子器件具有重要的意义。同时，极限尺寸下的拓扑结构以时空间的形式出现，表明具有亚埃尺度分辨能力的像差校正透射电子显微术是科学家认识物质结构和自然规律的有力工具。

原文链接

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39169-y

图1: (a-p)一系列不同厚度的PbTiO₃/SrTiO₃超晶格的截面视场的衍射衬度像及其对应的倒易空间图。插图是选区电子衍射花样中单个衍射斑点的局部放大图像。

图2: (a-c)基于实验和理论计算分别提取的斯格明子周期和单一PbTiO₃层的厚度关系; (d)在斯格明子晶格模型中，不同厚度的SrTiO₃/PbTiO₃/SrTiO₃三层膜的总能量密度曲线确定斯格明子的最佳周期。

图3: (a-g)实验和计算共同证实斯格明子可以维持在[(PbTiO₃)_n/(SrTiO₃)_n]₁₀ (n = 4, 2 u.c.)超薄超晶格中。

图4: (a-c)斯格明子的拓扑数; (d)[(PbTiO₃)₇/(La_0.7Sr_0.3MnO₃)₇]₁₀超晶格的倒易空间图; (e)紫外吸收测量; (f)不同厚度超晶格的矫顽电压。