铁电极化拓扑畴的电场调控

铁电极化拓扑结构具有纳米级三维尺寸、拓扑保护性、负电容等特点，在高密度、非易失性、低功耗信息存储器方面具有广泛的应用前景。利用外场对铁电拓扑畴实现精确操控并研究其在外场下的动力学行为，有助于加速铁电拓扑畴在信息存储器中的应用进程。近日，松山湖材料实验室大湾区显微科学与技术研究中心的研究人员利用原位电子显微技术实现了铁电极化拓扑畴结构的电场调控。2024年12月17日，Advanced Materials以“Reversible Manipulation of Polar Topologies in Oxide Ferroelectrics via Electric Fields”为题在线发表了该研究成果。

该研究团队在前期工作(Science, 2015；Nano Letters, 2017)的基础上，设计并利用脉冲激光沉积设备生长了PbTiO₃/SrTiO₃双层膜与(PbTiO₃/SrTiO₃)₅多层膜，利用原位透射电子显微技术首先在双层膜中利用外加电场实现了a/c畴到大尺度全闭合阵列的转变，并且发现该转变是可逆的（图1）。结合原子尺度原位STEM成像、应变分析和离子位移提取发现在2V下a/c畴可转变为极化呈顺时针和逆时针交替排列的全闭合畴结构（图2）。同时对(PbTiO₃/SrTiO₃)₅多层膜施加电场观察到了a/c畴到全闭合畴的转变细节，具体表现为：首先在原a畴区域形成极化方向相反的c畴，该c畴随着电压的增加逐渐长大并于原c畴相连接，进而形成大尺度全闭合阵列（图3）。利用相场模拟证实了这一转变过程，并揭示了静电能的降低是这一转变的主要驱动力（图4）。该项工作利用外加电场实现了铁电全闭合畴的可逆调控，揭示了全闭合畴在外场下的动力学行为，并论证了外加电场或可作为一种新的手段实现对其他铁电拓扑畴的精确调控。

该项工作由松山湖材料实验室、中国科学院金属研究所等单位共同完成，松山湖材料实验室为论文第一单位，大湾区显微科学与技术研究中心冯燕朋副研究员为论文第一作者，马秀良研究员和朱银莲研究员为论文共同通讯作者，该研究工作得到了国家自然科学基金、广东省基础与应用基础研究基金、广东省量子专项基金等项目的支持。

图1 ：PbTiO₃/SrTiO₃双层膜中外加电场实现铁电全闭合畴的产生与湮灭。(a-d) 随着外加电场的增加，a/c畴逐渐转变成全闭合阵列。(e-f) 随着外加电场的减小，全闭合阵列逐渐恢复为a/c畴。

图2 ：原子尺度原位STEM成像揭示a/c畴到全闭合的转变。(a) 原子尺度原位STEM成像结合应变分析揭示外场作用下全闭合畴的产生与湮灭过程。(b-d) 电场加载下全闭合畴的极化(c)和应变(d)分布。

图3 ：(PbTiO₃/SrTiO₃)₅多层膜中电场加载铁电全闭合畴的产生与湮灭过程。(a-d) 随着外加电场的增加，可观察到从原a畴中发生c畴的形核与长大，并逐渐转变成全闭合阵列。(e-f) 随着外加电场的减小，全闭合阵列逐渐恢复为a/c畴。

图4：相场模拟揭示a/c畴到全闭合的转变过程以及相应能量的变化情况。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202414346